捡到小天才电话手表时，解除绑定的正确做法应该是联系失主，归还手表并帮助重新绑定。这是道德和法律上的正确做法。但如果出于某种原因无法联系到失主，可以参考以下步骤尝试解除绑定。
1、尝试重置手表：长按手表侧面的定位按钮进行重置，重置后手表会解除与原有账号的绑定。
2、联系小天才客服：如果重置无效，可以尝试联系小天才的客服部门，提供手表的相关信息，询问如何解除绑定，进入小天才的官方网站，找到“在线客服”或“联系我们”等选项，获取客服联系方式。
3、避免不当操作：请避免尝试破解或绕过手表的安全机制，这样的操作可能涉及违法行为，也不要随意将手表交给不熟悉的人或出售，这可能会给失主带来困扰和损失。
捡到物品后应首先尝试联系失主归还物品，如果无法联系到失主，建议在捡到物品的平台上发布信息寻找失主，或者将物品交给当地的失物招领部门或警察局，在任何情况下，都应尊重他人的财产和隐私。
仅供参考，建议咨询专业人士获取准确信息。
