解除小天才电话手表的原手机号，可以通过以下步骤进行。
1、打开小天才电话手表的家长app。
2、在底部导航栏中找到“更多”选项，点击进入。
3、在“更多”页面中，找到并点击“绑定与解绑”选项。
4、进入“解绑手表”页面，输入手表的IMEI号或使用二维码进行扫描，按照提示进行操作即可完成解绑原手机号的操作，也可以选择使用新的手机号绑定并自动解绑原手机号。
在进行解绑操作之前，请确保已经备份好相关的联系人等信息，避免解绑后丢失重要数据，根据手表型号和版本的不同，操作方式可能略有差异，如果遇到问题，建议查看产品说明书或联系售后服务中心寻求帮助。
