解除小天才电话手表的绑定，可以通过以下步骤操作。
1、使用家长的手机在应用商店下载小天才电话手表APP，并且绑定相关的账号。
2、打开APP后，点击右下角的“更多”选项。
3、然后在“更多”页面选择“绑定通讯录”。
4、在联系人列表中，找到并选择需要解除绑定的号码，点击该号码进入后，选择右上角的“解绑”操作即可，如果无法看到解绑选项，请联系客服进行咨询，解绑操作可能需要管理员权限，如果号码没用或不再使用，请确保解除所有与该号码相关的绑定关系。
也可以在手表屏幕上直接操作解除绑定，具体方法为：进入手表的设置菜单，找到并点击“安全设置”选项，然后选择“解除绑定”，输入绑定的管理员密码后即可完成解绑操作。
如果以上方法无法解决问题，建议联系小天才售后服务热线或前往售后服务中心寻求帮助，注意，在解除绑定时请确保提供正确的手表相关信息和身份证明。
