解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开小天才电话手表的APP，并打开绑定界面。
2、在绑定界面内，可以看到已经绑定的所有手表信息，找到需要解绑的手表信息。
3、点击想要解绑的手表信息，进入详情页面，在详情页面内，可以看到“解绑”选项。
4、点击“解绑”选项，会弹出确认解绑的提示框，确认是否真的要解绑该手表。
5、确认解绑后，输入手表的密码或管理员密码（如果需要的话），即可完成解绑操作。
在解绑之前要确保手表与手机处于联网状态，以便成功解除绑定关系，解绑操作可能需要一些时间来完成，请耐心等待，如果以上步骤无法完成解绑操作，建议联系小天才电话手表的客服人员寻求帮助。
